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物理所高鸿钧杜世萱AM:石墨烯/硅烯范德华异质结构中的稳定硅烯

导读:作为石墨烯的二维类似物,硅烯最近成为科研人员广泛研究的材料。理论上预测的硅烯和基于硅烯的范德瓦尔斯异质...

作为石墨烯的二维类似物,硅烯最近成为科研人员广泛研究的材料。理论上预测的硅烯和基于硅烯的范德瓦尔斯异质结虽然具有令人感兴趣的物理性质,但是由于硅烯在空气中易于氧化,目前来说,在实验上制备此类器件仍然具有很大的挑战性。

近日,中国科学院物理研究所高鸿钧、杜世萱(共同通讯)等研究人员通过硅插层方法成功制备了石墨烯/硅烯范德瓦尔斯异质结构。密度泛函理论计算显示石墨烯和硅烯层之间的相互作用较弱,证实了范德华异质结构的形成。他们首先在Ru(0001)衬底上生长石墨烯层,并在其下插入硅原子以构筑硅烯。同时,他们通过控制硅的量,在石墨烯下制备不同类型的硅烯纳米结构并通过扫描隧道显微镜(STM)成像分析。

在低剂量下,在石墨烯摩尔图案的顶部(atop)区域下周期性排列的硅烯纳米片段阵列是一种新型的本征图案化的二维材料;而在较高剂量下,插入的Si形成硅烯单层。在更高的Si剂量下,在石墨烯和基底之间则形成多层硅烯。将所制备的石墨烯/硅烯异质结构在环境条件下暴露两周,没有显示出可观察到的损坏,表明了其良好的空气稳定性。该研究发表于Advanced Materials,题为“Stable Silicene in Graphene/Silicene Van der Waals Heterostructures”。文章第一作者为物理所李更。

图1. 在石墨烯/Ru(0001)界面处的硅烯结构形成示意图




在退火过程中,沉积的Si原子插入到石墨烯和Ru基底之间。Si含量较小时,Si原子在顶部区域下方形成蜂窝状硅烯纳米薄片。随着Si嵌入的增加,形成硅烯单层和多层。

图2. 硅烯纳米薄片的形成




(a)STM形貌显示Si插层后的石墨烯/Ru(0001)结构。插图为(a)的放大图像。(b,c)分别为在-0.5V和-0.1V的不同偏压下在相同区域得到的原子级分辨率图像。(d)在atop位下方插层26个Si原子的原子结构模型。(e,f)分别为(d)中的模型在-0.5V和-0.1V的样品偏压下通过第一性原理计算模拟的STM图像。

图3. 单层硅烯的形成




(a)封装在石墨烯和Ru(0001)之间的单层硅烯的STM图像。(b)为完整碳原子晶格的原子分辨率图像。(c)(7×7)Ru(0001)/(√21×√21)硅烯/(8×8)石墨烯构型的弛豫原子模型的顶视图和侧视图(超晶格元胞由红色菱形标记)。(d)(c)中构型的第一性原理模拟STM图像。

图4. 石墨烯/硅烯异质结构的电子局域函数(ELF)计算和输运特性




(a,b)硅原子平面上的硅烯纳米片和单层的ELF图。c)在105 K下测量的石墨烯/硅烯/钌垂直异质结构的电流-电压曲线,显示典型的肖特基样整流行为。插图是样品结构和测量的示意图。 d)伏安曲线的对数图。通过将其与Schockley模型拟合,可以得到 ~1.5的理想因子。

本项研究表明,通过精确控制Si和石墨烯之间的插层过程,可以实现不同类型的石墨烯/硅烯异质结构:硅烯纳米片阵列和硅烯单层和多层。STM表征和DFT模拟都明确地支持观察到的结构。石墨烯和硅烯之间的相互作用属于范德瓦尔斯型,如ELF计算所证明。所展示的这些结构的空气稳定性在将来的硅烯器件制造中将是有用的。对垂直异质结构的测量确实显示出明确定义的肖特基整流行为,表明生长的石墨烯/硅烯异质结构代表了一类新兴的稳定和功能性二维异质结构。研究人员也注意到制备的异质结构仍然与金属钌衬底键合,这限制了其实际应用,而在未来,进一步将异质结构转移到绝缘基板上的研究则是很有必要的。

文献链接:

Stable Silicene in Graphene/Silicene Van der Waals Heterostructures(Advanced Materials,2018, DOI: 10.1002/adma.201804650)

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